Google Chrome浏览器书签的整理与跨设备同步操作方法如下：
1. 整理书签：
- 打开Chrome浏览器，点击左上角的“菜单”按钮（三条横线），选择“设置”。
- 在设置页面中，点击左侧的“书签”，然后点击“管理书签”。
- 在书签管理页面，你可以查看、编辑和删除书签。你还可以按照类别、日期或大小对书签进行排序。
2. 同步书签：
- 在书签管理页面，点击右上角的齿轮图标，选择“同步书签”。
- 勾选你想要同步的书签，然后点击“同步”。
- 等待同步完成，你的书签将自动同步到所有已登录的Google账户的设备上。
3. 跨设备同步：
- 在书签管理页面，点击右上角的齿轮图标，选择“更多设置”。
- 在弹出的窗口中，勾选“允许跨设备同步书签”。
- 点击“保存更改”，然后关闭设置窗口。
- 现在，当你在不同的设备上登录相同的Google账户时，你的书签将自动同步。
注意：为了保护你的隐私，请确保在公共Wi-Fi环境下进行书签同步，并定期清理不需要的书签。